相干拉曼散射是一種重要的非線性光譜技術(shù)，已被廣泛用于物質(zhì)檢測、燃燒診斷、生物顯微等領(lǐng)域。傳統(tǒng)的相干拉曼光譜技術(shù)，通常需要多束激光實現(xiàn)分子振轉(zhuǎn)相干性的激發(fā)與探測，并對多光束間的時空控制提出了很高的要求。因此，發(fā)展單光束相干拉曼散射技術(shù)是極具吸引力的研究方向，加州大學伯克利分校、德州農(nóng)工大學、以色列魏茨曼科學研究所等科研機構(gòu)都開展了相關(guān)研究。然而，以往方法通常需要使用空間光調(diào)制器對飛秒激光進行時間、頻譜、偏振整形，不能用于大能量飛秒激光，而且拉曼激發(fā)光和探測光波長相近，導致拉曼信號的信噪比較低，難以進行痕量分子的靈敏檢測。

針對上述問題，中國科學院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室研究團隊基于空氣激光的獨特時頻性質(zhì)和遠程產(chǎn)生能力，提出了一種新型單光束相干拉曼散射技術(shù)，實現(xiàn)了空氣中溫室氣體sf6的定量測量，檢測靈敏度達到千分之四的水平 [opt. lett. 47, 481 (2022)]。隨后，該團隊將基于空氣激光的相干拉曼散射技術(shù)與種子放大技術(shù)、偏振濾波技術(shù)相結(jié)合，實現(xiàn)了濃度低至萬分之三的溫室氣體檢測，并展示了該技術(shù)在多組分同時測量、12co2與13co2精準分辨方面的獨特優(yōu)勢，開拓了空氣激光在遠程探測領(lǐng)域的初步應用 [ultrafast science 2022, 9761458 (2022), 入選期刊封面論文和2021-2022年度10篇高影響力論文]。

最近，該研究團隊進一步發(fā)展了電子共振增強的單光束相干拉曼散射技術(shù)，利用一束飛秒激光同時構(gòu)建了拉曼共振和電子共振雙共振條件，通過電子共振將拉曼信號提高了1-2個數(shù)量級。單光束電子共振增強相干拉曼散射不僅要求利用一束激光同時完成分子的相干振動的激發(fā)與探測過程，而且還要求激發(fā)光或探測光與待測物質(zhì)的電子態(tài)躍遷共振，因此一直以來未見報道。該團隊利用空氣激光巧妙地解決了這一難題，發(fā)展的新技術(shù)不僅發(fā)揮了空氣激光頻譜窄、與泵浦光束天然重合的優(yōu)勢，而且空氣激光頻率與co2+躍遷的完美匹配為拉曼散射創(chuàng)造了電子共振條件，為大幅提升拉曼散射效率提供了簡單有效的方法。相關(guān)成果發(fā)表在近期的laser photonics reviews上。

基于空氣激光的相干拉曼光譜技術(shù)體現(xiàn)了空氣激光在時間、空間、頻率三大維度上的獨特優(yōu)勢，并結(jié)合了飛秒激光多組分激發(fā)和空氣激光高光譜分辨的雙重優(yōu)勢，具備多組分同時檢測和同位素分子甄別的獨特能力，為復雜大氣分子靈敏探測提供了全新技術(shù)方案。此外，該技術(shù)以天然產(chǎn)生的空氣激光為探測光，將傳統(tǒng)多光束相干拉曼散射簡化為單光束，光路簡單，無需多光束多色場時空精密控制，適用于高溫高壓湍流環(huán)境和復雜大氣環(huán)境的遠程探測，是一種簡單實用的共性光譜技術(shù)。

相關(guān)工作得到了國家自然科學基金重點項目、面上項目、中科院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃、上海市優(yōu)秀學術(shù)帶頭人等項目的支持。