最近，精準(zhǔn)智能化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室吳長征教授課題組發(fā)現(xiàn)有機(jī)分子與無機(jī)結(jié)構(gòu)形成磁性交換新機(jī)制，獲得高居里溫度（>; 400 k）和強(qiáng)磁性（4 emu.g-1）的二維鐵磁分子材料。相關(guān)研究成果以“room-temperature long-range ferromagnetic order in a confined molecular monolayer”為題于2024年1月10日在線發(fā)表在《自然?物理》雜志上（nature physics 2023, doi: https://doi.org/10.1038/s41567-023-02312-z）。

如何操控分子間相互作用實(shí)現(xiàn)長程自旋有序在理解和調(diào)控微觀尺度的磁性行為以及開發(fā)新型宏觀磁性材料和器件方面具有重要意義。然而，溫度和環(huán)境對(duì)分子磁性行為和自旋有序的形成起著決定作用。高溫下，熱漲落會(huì)破壞自旋有序使分子間交換作用失效。根據(jù)mermin-wagner理論預(yù)言，二維系統(tǒng)不存在長程自發(fā)磁有序。因此，實(shí)現(xiàn)二維室溫鐵磁分子材料面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

為了解決這一挑戰(zhàn)，該團(tuán)隊(duì)以有機(jī)分子（二茂鈷（co(cp）2）作為磁性基元，基于無機(jī)層狀材料層間的限域效應(yīng)，利用插層化學(xué)構(gòu)建了長程有序的室溫磁性分子單層?；谟袡C(jī)-無機(jī)（co(cp)2/sns2）超晶格界面處動(dòng)態(tài)電荷轉(zhuǎn)移發(fā)展了二維-[co(cp)2-s2-- co(cp)2-]-共振超交換新機(jī)制，實(shí)現(xiàn)有機(jī)分子基元間長程磁有序結(jié)構(gòu)，得到高的臨界溫度（>; 400 k）和弱場下強(qiáng)磁性（4 emu.g-1）的二維鐵磁分子層。通過stm和afm聯(lián)用的掃描探針顯微技術(shù)成功表征出限域在sns2層間的單個(gè)co(cp)2分子的取向和形成的單層分子類蜂巢狀陣列，其中相鄰co(cp)2分子的電子云相互彌散形成具有的類似石墨烯體系的離域電子態(tài)介導(dǎo)了co(cp)2分子之間的自旋交換相互作用。該工作通過調(diào)控分子自旋有序，實(shí)現(xiàn)新結(jié)構(gòu)的磁性固體，有望為電子技術(shù)、信息存儲(chǔ)和量子計(jì)算等應(yīng)用領(lǐng)域提供更好的解決方案。

近年來，吳長征教授、郭宇橋副教授課題組針對(duì)二維材料普遍缺乏本征磁性和難以引入凈自旋的科學(xué)難點(diǎn)，發(fā)展表界面化學(xué)調(diào)控途徑在二維體系引入本征磁性新策略。特別是發(fā)展表面配位化學(xué)方法，分別獲得了包括二維超順磁（angew. chem. 2016, 55, 3176）、自旋阻挫（phys. rev. lett. 2014, 113, 157202）、近藤效應(yīng)（nature commun. 2016, 7, 11210）、和二維半金屬（adv. mater. 2017, 29, 1703123）等新穎量子行為在內(nèi)的系列二維磁性新結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步利用界面配位化學(xué)調(diào)控，基于等靜壓調(diào)控自旋長程有序（adv. mater. 2017, 29, 1700715），通過層數(shù)依賴調(diào)控自旋有序（adv. mater. 2023, 35, 2209365）等，獲得系列二維鐵磁材料。

二維磁性分子單層結(jié)構(gòu)和室溫鐵磁性

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心劉雨樺博士、呂海峰博士后研究員、化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院袁秉凱特任副研究員（現(xiàn)為中國科學(xué)院蘇州納米所副研究員）和博士生劉洋是本論文共同第一作者，精準(zhǔn)智能化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室吳長征教授、郭宇橋副教授和武曉君教授是本論文通訊作者。該項(xiàng)研究工作得到了國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室（nsrl）、北京同步輻射裝置（bsrf）、中國科學(xué)院強(qiáng)磁場科學(xué)中心（hmfl）和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微納研究與制造中心的寶貴機(jī)時(shí)支持，也受到國家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目、重大項(xiàng)目，國家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目，科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)青年創(chuàng)新重點(diǎn)基金等項(xiàng)目的資助。

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（化學(xué)系、科研部）